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http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/28714| Título: | Obtenção de estruturas core shell NiFe2O4@TiO2 para oxidação de As(III) em meio aquoso |
| Título(s) alternativo(s): | Obtaining NiFe2O4@TiO2 core shell structures for As(III) oxidation in aqueous medium |
| Autor(es): | Rosa, Tamires Pereira |
| Orientador(es): | Brackmann, Rodrigo |
| Palavras-chave: | Nanopartículas Catálise heterogênea Oxidação Nanoparticles Heterogeneous catalyses Oxidation |
| Data do documento: | 30-Nov-2021 |
| Editor: | Universidade Tecnológica Federal do Paraná |
| Câmpus: | Pato Branco |
| Citação: | ROSA, Tamires Pereira. Obtenção de estruturas core shell NiFe2O4@TiO2 para oxidação de As(III) em meio aquoso. 2021. Trabalho de Conclusão de Curso (Bacharelado em Química) - Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Pato Branco, 2021. |
| Resumo: | A poluição hídrica por arsenito (As(III)) configura um importante problema ambiental em escala global. Diversas metodologias de tratamento vêm sendo propostas, muitas delas baseadas na oxidação de As(III) a arsenato (As(V)) uma vez que essa espécie mais oxidada é menos móvel no meio aquático e menos tóxica aos seres humanos. Nesse contexto, Processos Oxidativos Avançados (POA’s) têm sido investigados para a descontaminação de sistemas hídricos contaminados por arsênio. A fotocatálise heterogênea, em particular, tem recebido destaque uma vez que configura uma metodologia simples, que necessita apenas de uma fonte de radiação e de um material semicondutor ativo. Dentre os materiais semicondutores avaliados para uso em fotocatálise heterogênea, o TiO2 desponta como o favorito devido à sua elevada atividade fotocatalítica, atoxicidade e estabilidade química. No entanto, apresenta limitações relacionadas ao fato de ser ativado apenas com radiação ultravioleta (UV), nociva ao orgânismo, e por não ser facilmente removido do meio reacional necessitando de operações unitárias tais como filtração e centrifugação. Por esses motivos, tem se averiguado a associação desse material com nanopartículas magnéticas de ferritas com estrutura de espinélio, já que essa as sociação configura uma estratégia para facilitar a remoção do semicondutor do meio por separação magnética e de ampliar a absorção de energia no sentido da radiação visível. Nesse contexto, esse trabalho visou a síntese e caracterização de nanopartículas magnéticas do tipo core shell NiFe2O4@TiO2 para descontaminação de As(III) do meio aquoso por meio de processos adsortivo-fotocatalíticos. As nanopartículas foram sintetizadas pelo método dos precursores poliméricos seguindo um protocolo definido por um planejamento experimental que teve como objetivo avaliar o efeito de duas variáveis de síntese, temperatura de calcinação e razão mássica TiO2/NiFe2O4, sobre a eficiência de remoção de As(III) do meio aquoso. Com base nas informações obtidas pelo planejamento experimental, empregaram-se condições de síntese específicas que permitissem a obtenção de um fotocatalisador com eficiência otimizada para remoção de As(III) do meio aquoso. Uma eficiente absorção de energia em ampla faixa de comprimentos de onda foi um fator que se mostrou primordial para que o material apresentasse uma ótima fotoativação sob radiação visível, sendo capaz de remover, do meio reacional, 89,6% de As(III) por adsorção durante 40 min. O processo fotocatalítico subsequente, por 15 min, elevou a remoção de As(III) para 94,4%; a extensão do tempo do processo fotocatalítico para 80 min aumentou a remoção de As(III) para 98,9%. A oxidação fotocatalítica de As(III) em meio aquoso empregando as nanopartículas magnéticas do tipo core shell se mostrou um processo reprodutível, que segue uma lei de velocidade de pseudo primeira ordem. As estruturas core shell puderam ser eficientemente separadas do meio reacional por meio de separação magnética e apresentaram atividade fotocatalítica remanescente considerável mesmo após quatro ciclos de reação. |
| Abstract: | Arsenite (As(III)) water pollution is an important environmental problem on a global scale. Several treatment methodologies have been proposed, many of them based on the oxidation of As(III) to arsenate (As(V)) since this more oxidized species is less mobile in the aquatic environment and less toxic to humans. In this context, Advanced Oxidative Processes (POA's) have been investigated for the decontamination of arsenic-contaminated water systems. Heterogeneous photocatalysis, in particular, has been highlighted since it is a simple methodology, which only needs a radiation source and an active semiconductor material. Among the semiconductor materials evaluated for use in heterogeneous photocatalysis, TiO2 stands out as the favorite due to its high photocatalytic activity, atoxicity and chemical stability. However, it has limitations related to the fact that it is activated only with ultraviolet (UV) radiation, which is expensive and toxic, and because it is not easily removed from the reaction medium after treatment processes through unit operations such as filtration and centrifugation. For these reasons, the association of this material with magnetic nanoparticles of ferrites with spinel structure has been investigated, since this association configures a strategy to facilitate the removal of the semiconductor from the medium by magnetic separation and to increase the absorption of energy towards visible radiation. In this context, this work aimed at the synthesis and characterization of NiFe2O4@TiO2 core shell magnetic nanoparticles for the decontamination of As(III) from the aqueous medium by means of adsorptive-photocatalytic processes. The nanoparticles were synthesized by the polymeric precursor method following a protocol defined by an experimental design that aimed to evaluate the effect of two synthesis variables, calcination temperature and TiO2/NiFe2O4 mass ratio, on the As(III) removal efficiency of the aqueous medium. Based on the information obtained from the experimental design, specific synthesis conditions were used to obtain a photocatalyst with maximized As(III) removal efficiency from the aqueous medium. An efficient energy absorption over a wide range of wavelengths was a key factor for the material to present an excellent photoactivation under visible radiation, being able to remove 89.6% of As(III) from the reaction medium by adsorption for 40 min. The subsequent photocatalytic process, for 15 min, increased As(III) removal to 94.4%; extending the time of the photocatalytic process to 80 min increased As(III) removal to 98.9%. The photocatalytic oxidation of As(III) in aqueous medium using core shell magnetic nanoparticles proved to be a reproducible process, which follows a pseudo first order velocity law. The core shell structures could be efficiently separated from the reaction medium by means of magnetic separation and showed considerable remaining photocatalytic activity even after four reaction cycles. |
| URI: | http://repositorio.utfpr.edu.br/jspui/handle/1/28714 |
| Aparece nas coleções: | PB - Química |
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